Uno de los papeles más memorables de Angelina fue Gia, que narraba la historia de Gia Carangi, una chica bisexual adicta a la heroína que murió de SIDA.
Angelina, es una de las actrices que ha declarado abiertamente que es bisexual y le gustan las relaciones lésbicas.
Además de declararse bisexual, la Jolie ha contado sus hobbies y curiosidades.
Le fascinan los tatuajes y tiene varios. Aficionada a la muerte y lo macabro (su sueño de la infancia era dirigir una funeraria), tiene varias cicatrices derivadas de su pasión por los cuchillos (una X en el brazo, un corte en el estómago y una muesca en el cuello) producidas, según ella, porque "eres joven, estás borracha, está en la cama, tienes cuchillos, y sucede eso".